Vagues d'émerveillement: Les physiciens démêlent les excitons de spin dans les aimants de nickel

(Panneau gauche) Dans les cristaux de molybdate de nickel composés de deux parties de nickel, trois parties de molybdène et huit parties d'oxygène, les ions de nickel sont soumis à des environnements cristallins tétraédrique et octaédrique, et les ions sont verrouillés dans des réseaux triangulaires dans chaque environnement. (Panneau droit) Les excitons de spin de champ cristallin électrique des sites tétraédriques dans les cristaux de molybdate de nickel forment un motif dispersif et diffus autour de la frontière de la zone de Brillouin, probablement en raison d'entrelacements de spin et de frustrations géométriques. Les moitiés gauche et droite du panneau montrent différentes calculs de modèles de ces motifs. Crédit : Bin Gao/Rice University

La diffusion de neutrons révèle des ondes cohérentes d' « excitons de spin » dans un cristal de nickelate.

Des physiciens de l'Université Rice ont découvert des « excitons de spin » dans les cristaux de molybdate de nickel, un nouveau type d'excitation magnétique qui peut se propager sous forme d'ondes cohérentes, offrant un aperçu des frustrations magnétiques dans les réseaux triangulaires.

Perturber les spins électroniques dans un aimant entraîne généralement des excitations appelées « ondes de spin » qui se propagent dans l'aimant comme des ondes sur un étang qui a été heurté par un caillou. Dans une nouvelle étude, les physiciens de l'Université Rice et leurs collaborateurs ont découvert des excitations drastiquement différentes appelées « excitons de spin » qui peuvent également « se propager » dans un aimant à base de nickel sous forme d'onde cohérente.

Dans une étude publiée dans la revue Nature Communications, les chercheurs ont signalé avoir trouvé des propriétés inhabituelles dans le molybdate de nickel, un cristal magnétique multicouche. Les particules subatomiques appelées électrons ressemblent à des aimants minuscules, et elles s'orientent habituellement comme des aiguilles de boussole par rapport aux champs magnétiques. Dans des expériences où des neutrons ont été diffusés à partir d'ions de nickel magnétiques à l'intérieur des cristaux, les chercheurs ont constaté que deux électrons les plus externes de chaque ion de nickel se comportaient différemment. Au lieu d'aligner leurs spins comme des aiguilles de boussole, les deux s'annulaient mutuellement dans un phénomène que les physiciens appellent doublet de spin.

« Une telle substance ne devrait pas être un aimant du tout », a déclaré Pengcheng Dai, correspondant de l'étude à Rice. « Et si un neutron se diffuse à partir d'un ion de nickel donné, les excitations devraient rester locales et ne pas se propager à travers l'échantillon. »

Pengcheng Dai est le professeur Sam et Helen Worden de physique et d'astronomie à l'Université Rice. Crédit : Jeff Fitlow/Rice University

Dai et ses collaborateurs ont été donc surpris lorsque les instruments des expériences de diffusion de neutrons ont détecté non pas une, mais deux familles d'ondes se propageant, chacune à des énergies drastiquement différentes.

Pour comprendre l'origine des ondes, il a été nécessaire de plonger dans les détails atomiques des cristaux magnétiques. Par exemple, les forces électromagnétiques des atomes dans les cristaux peuvent rivaliser avec le champ magnétique et affecter les électrons à l'intérieur des atomes voisins. Cela s'appelle l'effet de champ cristallin, et cela peut forcer les spins électroniques à s'orienter le long de directions distinctes de l'orientation du champ magnétique. Sonder les effets de champ cristallin dans les cristaux de molybdate de nickel a nécessité des expériences supplémentaires et une interprétation théorique des données issues de ces expériences.

« La collaboration entre les groupes expérimentaux et théoriques est primordiale pour dresser un tableau complet et comprendre les excitations de spin inhabituelles observées dans ce composé », a déclaré Emilia Morosan, co-auteur de Rice.

Le groupe de Morosan a sondé la réponse thermique des cristaux aux changements de température en utilisant des mesures de chaleur spécifique. À partir de ces expériences, les chercheurs ont conclu que deux sortes d'environnements de champ cristallin se produisaient dans le molybdate de nickel multicouche, et les deux affectaient très différemment les ions de nickel.

« Dans l'un, l'effet de champ est plutôt faible et correspond à une énergie thermique d'environ 10 kelvins », a déclaré Andriy Nevidomskyy, co-auteur de l'étude, physicien théoricien à Rice qui a aidé à interpréter les données expérimentales. « Il n'est peut-être pas surprenant de voir, à quelques kelvins, que des neutrons peuvent exciter des ondes de spin magnétiques à partir d'atomes de nickel soumis à ce premier type d'effet de champ cristallin. Mais il est plus surprenant de les voir émaner d'atomes de nickel soumis au second type. Ces atomes ont une organisation tétraédrique d'oxygènes autour d'eux, et l'effet de champ électrique est près de 20 fois plus fort, ce qui signifie que les excitations sont bien plus difficiles à créer. »

Nevidomskyy a déclaré que cela peut s'expliquer comme si les spins sur les ions de nickel correspondants avaient une masse différente.

« L'analogie est celle de ballons de basket lourds qui sont mélangés avec des balles de tennis », a-t-il déclaré. « Pour exciter les spins du deuxième type, les ballons de basket plus lourds, il faut administrer un 'coup' plus fort en projetant des neutrons plus énergétiques sur le matériau. »

The resulting effect on the nickel spin is called a spin exciton, and one would normally expect the effect of the exciton-producing “kick” to be confined to a single atom. But measurements from the experiments indicated “basketballs” were moving in unison, creating an unexpected sort of wave. Even more surprising, the waves appeared to persist at relatively high temperatures where the crystals no longer behaved as magnets.

The explanation offered by Nevidomskyy and theorist co-author Leon Balents from the University of California, Santa Barbara was: Heavier spin excitons — basketballs in the analogy — bob in response to the fluctuations of the surrounding, lighter magnetic excitons — the analogous tennis balls — and if the interactions between the two types of balls are sufficiently strong, the heavier spin excitons participate in a coherent motion akin to a wave.

“What is particularly interesting,” Dai said, “is that the two kinds of nickel atoms each form a triangular lattice, and the magnetic interactions within this lattice are therefore frustrated.”

In magnetism on triangular lattices, frustration refers to the difficulty in aligning all the magnetic moments anti-parallel (up-down) with respect to their three immediate, nearest neighbors.

Understanding the role of magnetic frustrations in triangular lattices is one of the long-standing challenges that Dai and Nevidomskyy have both been working to address for a number of years.

“It is very exciting to find a puzzle, against one’s expectations, and then feel a sense of satisfaction of having understood its origin,” said Nevidomskyy.

Dai, Morosan and Nevidomskyy are members of the Rice Quantum Initiative. Dai is the Sam and Helen Worden Professor of Physics and Astronomy. Morosan is a professor of physics and astronomy, and of chemistry. Nevidomskyy is an associate professor of physics and astronomy. The neutron scattering experiments were carried out by Bin Gao and Tong Chen in Dai’s group in collaboration with instrument scientists at Oak Ridge National Laboratory and ISIS Neutron and Muon Source at Rutherford Appleton Laboratory. Chien-Lung Huang, a research scientist in Morosan’s group, performed the specific heat measurements and analysis.