Olas de maravilla: Los físicos desentrañan los excitones de spin en los imanes de níquel

(Panel izquierdo) En los cristales de molibdato de níquel compuestos por dos partes de níquel, tres partes de molibdeno y ocho partes de oxígeno, los iones de níquel están sujetos a ambientes cristalinos tetraédricos y octaédricos, y los iones están bloqueados en enrejados triangulares en cada ambiente. (Panel derecho) Los excitones de giro del campo eléctrico cristalino de tetraédricos en los cristales de molibdato de níquel forman un patrón dispersivo y difusivo alrededor del límite de la zona de Brillouin, probablemente debido al entrelazamiento de giros y a las frustraciones geométricas. Las mitades izquierda y derecha del panel muestran diferentes cálculos de modelos de estos patrones. Crédito: Bin Gao / Universidad Rice

La dispersión de neutrones revela ondas coherentes de 'excitones de giro' en un cristal de nickelato.

Los físicos de la Universidad Rice descubrieron "excitones de giro" en los cristales de molibdato de níquel, un nuevo tipo de excitación magnética que puede propagarse como ondas coherentes, ofreciendo ideas sobre las frustraciones magnéticas en los enrejados triangulares.

Alterar los giros electrónicos en un imán generalmente da lugar a excitaciones llamadas "ondas de giro" que se propagan por el imán como ondas en un estanque que ha sido golpeado por una piedra. En un nuevo estudio, los físicos de la Universidad Rice y sus colaboradores han descubierto excitaciones dramáticamente diferentes llamadas "excitones de giro" que también pueden "propagarse" a través de un imán a base de níquel como una onda coherente.

En un estudio publicado en la revista Nature Communications, los investigadores informaron haber encontrado propiedades inusuales en el molibdato de níquel, un cristal magnético en capas. Las partículas subatómicas llamadas electrones se asemejan a imanes minúsculos, y suelen orientarse como agujas de una brújula en relación con los campos magnéticos. En experimentos donde se dispersaron neutrones de iones de níquel magnéticos dentro de los cristales, los investigadores encontraron que dos electrones más exteriores de cada ion de níquel se comportaban de manera diferente. En lugar de alinear sus giros como agujas de brújula, los dos se cancelaron entre sí en un fenómeno que los físicos llaman un singlete de giro.

"Esa sustancia no debería ser un imán en absoluto", dijo Pengcheng Dai de Rice, autor correspondiente del estudio. "Y si un neutrón se dispersa de un determinado ion de níquel, las excitaciones deberían permanecer locales y no propagarse por la muestra."

Pengcheng Dai es el profesor Worden de Física y Astronomía Sam y Helen en la Universidad Rice. Crédito: Jeff Fitlow / Universidad Rice

Por lo tanto, Dai y sus colaboradores se sorprendieron cuando los instrumentos en los experimentos de dispersión de neutrones detectaron no una, sino dos familias de ondas que se propagan, cada una a energías dramáticamente diferentes.

Para entender los orígenes de las ondas, fue necesario profundizar en los detalles atómicos de los cristales magnéticos. Por ejemplo, las fuerzas electromagnéticas de los átomos en los cristales pueden competir con el campo magnético y afectar a los electrones dentro de los átomos vecinos. A esto se le llama efecto de campo cristalino, y puede forzar a los giros de los electrones a orientarse a lo largo de direcciones distintas a la orientación del campo magnético. La exploración de los efectos de campo cristalino en los cristales de molibdato de níquel requirió experimentos adicionales e interpretación teórica de los datos de los experimentos.

"La colaboración entre grupos experimentales y teóricos es fundamental para pintar una imagen completa y comprender las inusuales excitaciones de giro observadas en este compuesto", dijo la coautora de Rice, Emilia Morosan.

El grupo de Morosan exploró la respuesta térmica de los cristales a los cambios de temperatura mediante mediciones específicas de calor. A partir de estos experimentos, los investigadores concluyeron que dos tipos de entornos de campo cristalino ocurrieron en el molibdato de níquel en capas, y que los dos afectaron a los iones de níquel de manera muy diferente.

"En uno, el efecto de campo es bastante débil y corresponde a una energía térmica de alrededor de 10 Kelvin", dijo el coautor del estudio Andriy Nevidomskyy, un físico teórico de Rice que ayudó a interpretar los datos experimentales. "No es sorprendente ver que los neutrones puedan excitar ondas magnéticas de giro de los átomos de níquel que están sujetos a este primer tipo de efecto de campo cristalino a algunas temperaturas de Kelvin. Pero sí es muy desconcertante que las ondas vengan de los átomos de níquel que están sujetos al segundo tipo. Esos átomos tienen una disposición tetraédrica de oxígenos a su alrededor, y el efecto de campo eléctrico es casi 20 veces más fuerte, lo que significa que las excitaciones son mucho más difíciles de crear".

Nevidomskyy dijo que esto se puede entender como si los giros en los iones de níquel correspondientes tuvieran diferentes "masas".

"La analogía es la de balones pesados de baloncesto entremezclados con pelotas de tenis", dijo. "Para excitar los giros del segundo tipo, los balones pesados, hay que administrar un 'empujón' más fuerte, haciendo brillar neutrones más energéticos sobre el material".

The resulting effect on the nickel spin is called a spin exciton, and one would normally expect the effect of the exciton-producing “kick” to be confined to a single atom. But measurements from the experiments indicated “basketballs” were moving in unison, creating an unexpected sort of wave. Even more surprising, the waves appeared to persist at relatively high temperatures where the crystals no longer behaved as magnets.

The explanation offered by Nevidomskyy and theorist co-author Leon Balents from the University of California, Santa Barbara was: Heavier spin excitons — basketballs in the analogy — bob in response to the fluctuations of the surrounding, lighter magnetic excitons — the analogous tennis balls — and if the interactions between the two types of balls are sufficiently strong, the heavier spin excitons participate in a coherent motion akin to a wave.

“What is particularly interesting,” Dai said, “is that the two kinds of nickel atoms each form a triangular lattice, and the magnetic interactions within this lattice are therefore frustrated.”

In magnetism on triangular lattices, frustration refers to the difficulty in aligning all the magnetic moments anti-parallel (up-down) with respect to their three immediate, nearest neighbors.

Understanding the role of magnetic frustrations in triangular lattices is one of the long-standing challenges that Dai and Nevidomskyy have both been working to address for a number of years.

“It is very exciting to find a puzzle, against one’s expectations, and then feel a sense of satisfaction of having understood its origin,” said Nevidomskyy.

Dai, Morosan and Nevidomskyy are members of the Rice Quantum Initiative. Dai is the Sam and Helen Worden Professor of Physics and Astronomy. Morosan is a professor of physics and astronomy, and of chemistry. Nevidomskyy is an associate professor of physics and astronomy. The neutron scattering experiments were carried out by Bin Gao and Tong Chen in Dai’s group in collaboration with instrument scientists at Oak Ridge National Laboratory and ISIS Neutron and Muon Source at Rutherford Appleton Laboratory. Chien-Lung Huang, a research scientist in Morosan’s group, performed the specific heat measurements and analysis.