Wellen des Staunens: Physiker enthüllen Spin-Excitonen in Nickel-Magneten.

(Linke Seite) In Nickel-Molybdat-Kristallen aus zwei Teilen Nickel, drei Teilen Molybdän und acht Teilen Sauerstoff sind Nickelionen sowohl tetraedrischen als auch oktaedrischen kristallinen Umgebungen ausgesetzt und die Ionen sind in jedem Umfeld in dreieckigen Gittern eingeschlossen. (Rechte Seite) Spin-Exzitonen aus Kristallgittern mit tetraedrischen Stellen in Nickel-Molybdat-Kristallen bilden um die Brillouin-Zonen-Grenze ein dispergierendes, diffusives Muster, wahrscheinlich aufgrund von Spin-Entanglement und geometrischen Frustrationen. Die linke und rechte Hälfte des Panels zeigen unterschiedliche Modellberechnungen dieser Muster. Credit: Bin Gao/Rice University

Neutronenstreuung enthüllt kohärente Wellen von 'Spin-Exzitonen' im Nickelat-Kristall.

Physiker der Rice University haben "Spin-Exzitonen" in Nickel-Molybdat-Kristallen entdeckt, einen neuen Typ magnetischer Anregung, der als kohärente Welle propagieren kann und Einblick in magnetische Frustrationen in dreieckigen Gittern bietet.

Im Allgemeinen erzeugen Störungen von Elektronenspins in einem Magneten Anregungen namens "Spin-Wellen", die durch den Magneten wie Wellen auf einem Teich, der von einem Kieselstein getroffen wurde, durchlaufen. In einer neuen Studie haben Physiker der Rice University und ihre Mitarbeiter jedoch völlig unterschiedliche Anregungen namens "Spin-Exzitonen" entdeckt, die auch als kohärente Welle durch einen nickelhaltigen Magneten "rippeln" können.

In einer in der Zeitschrift Nature Communications veröffentlichten Studie berichten die Forscher über ungewöhnliche Eigenschaften in Nickel-Molybdat, einem geschichteten magnetischen Kristall. Subatomare Teilchen, genannt Elektronen, ähneln winzigen Magneten und orientieren sich normalerweise wie Kompassnadeln in Bezug auf Magnetfelder. Bei Experimenten, bei denen Neutronen von magnetischen Nickelionen innerhalb der Kristalle abgestreut wurden, stellten die Forscher fest, dass sich die beiden äußersten Elektronen jedes Nickelions unterschiedlich verhielten. Anstatt ihre Spins wie Kompassnadeln auszurichten, haben sich die beiden in einem von Physikern als Spin-Singulett bezeichneten Phänomen gegenseitig aufgehoben.

"Eine solche Substanz sollte überhaupt kein Magnet sein", sagte Pengcheng Dai von der Rice University, korrespondierender Autor der Studie. "Und wenn ein Neutron von einem bestimmten Nickel-Ion gestreut wird, sollten die Anregungen lokal bleiben und nicht durch das Muster propagieren."

Pengcheng Dai ist Professor für Physik und Astronomie an der Rice University. Credit: Jeff Fitlow/Rice University

Dai und seine Mitarbeiter waren daher überrascht, als Instrumente in den Neutronstreu-Experimenten nicht eine, sondern zwei Familien von sich bewegenden Wellen detektierten, jede mit dramatisch unterschiedlichen Energien.

Um die Ursprünge der Wellen zu verstehen, war es notwendig, in die atomaren Details der magnetischen Kristalle einzutauchen. Elektromagnetische Kräfte von Atomen in Kristallen können sich mit dem Magnetfeld messen und Elektronen in benachbarten Atomen beeinflussen. Dies wird als Kristallfeld-Effekt bezeichnet und kann dazu führen, dass sich Elektronenspins entlang von Richtungen ausrichten, die sich von der Orientierung des Magnetfeldes unterscheiden. Die Untersuchung von Kristallfeld-Effekten in Nickel-Molybdat-Kristallen erforderte zusätzliche Experimente und theoretische Interpretation der Daten aus den Experimenten.

"Die Zusammenarbeit zwischen experimentellen Gruppen und Theorie ist entscheidend, um ein vollständiges Bild zu zeichnen und die ungewöhnlichen Spin-Anregungen in dieser Verbindung zu verstehen", sagte die Rice-Mitautorin Emilia Morosan.

Die Gruppe von Morosan untersuchte die thermische Reaktion der Kristalle auf Temperaturänderungen mit spezifischen Wärmemessungen. Aus diesen Experimenten schlossen die Forscher, dass in Nickel-Molybdat-Schichten zwei Arten von Kristallfeld-Umgebungen vorkommen und die beiden Nickelionen sehr unterschiedlich beeinflussen.

"In einer Umgebung ist der Feld-Effekt ziemlich schwach und entspricht einer thermischen Energie von etwa 10 Kelvin", sagte der Mitautor der Studie, Andriy Nevidomskyy, theoretischer Physiker an der Rice University, der bei der Interpretation der experimentellen Daten half. "Es ist vielleicht nicht überraschend, dass bei Temperaturen von wenigen Kelvin Neutronen magnetische Spin-Wellen von Nickel-Atomen angeregt werden können, die dieser ersten Art von Kristallfeld-Effekt ausgesetzt sind. Aber es ist sehr verwunderlich, sie von Nickel-Atomen zu erhalten, die der zweiten Art ausgesetzt sind. Diese Atome haben eine tetraedrische Anordnung von Sauerstoffen um sich herum, und der elektrische Feld-Effekt ist fast 20 Mal stärker, was bedeutet, dass die Anregungen umso schwieriger zu erzeugen sind."

Nevidomskyy sagte, dass dies verstanden werden kann, als ob die Spins auf den entsprechenden Nickelionen unterschiedliche "Masse" hätten.

"Die Analogie besteht darin, dass schwere Basketbälle mit Tennisbällen vermischt sind", sagte er. "Um die Spins der zweiten Art, die schwereren Basketbälle, anzuregen, muss man dem Material mit energiereicheren Neutronen einen stärkeren Schub geben."

The resulting effect on the nickel spin is called a spin exciton, and one would normally expect the effect of the exciton-producing “kick” to be confined to a single atom. But measurements from the experiments indicated “basketballs” were moving in unison, creating an unexpected sort of wave. Even more surprising, the waves appeared to persist at relatively high temperatures where the crystals no longer behaved as magnets.

The explanation offered by Nevidomskyy and theorist co-author Leon Balents from the University of California, Santa Barbara was: Heavier spin excitons — basketballs in the analogy — bob in response to the fluctuations of the surrounding, lighter magnetic excitons — the analogous tennis balls — and if the interactions between the two types of balls are sufficiently strong, the heavier spin excitons participate in a coherent motion akin to a wave.

“What is particularly interesting,” Dai said, “is that the two kinds of nickel atoms each form a triangular lattice, and the magnetic interactions within this lattice are therefore frustrated.”

In magnetism on triangular lattices, frustration refers to the difficulty in aligning all the magnetic moments anti-parallel (up-down) with respect to their three immediate, nearest neighbors.

Understanding the role of magnetic frustrations in triangular lattices is one of the long-standing challenges that Dai and Nevidomskyy have both been working to address for a number of years.

“It is very exciting to find a puzzle, against one’s expectations, and then feel a sense of satisfaction of having understood its origin,” said Nevidomskyy.

Dai, Morosan and Nevidomskyy are members of the Rice Quantum Initiative. Dai is the Sam and Helen Worden Professor of Physics and Astronomy. Morosan is a professor of physics and astronomy, and of chemistry. Nevidomskyy is an associate professor of physics and astronomy. The neutron scattering experiments were carried out by Bin Gao and Tong Chen in Dai’s group in collaboration with instrument scientists at Oak Ridge National Laboratory and ISIS Neutron and Muon Source at Rutherford Appleton Laboratory. Chien-Lung Huang, a research scientist in Morosan’s group, performed the specific heat measurements and analysis.