Hydrogelbewegung durch Licht und elektrische Felder gesteuert

22. August 2023 feature

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von Thamarasee Jeewandara, Phys.org

Materialwissenschaftler streben danach, autonome Materialien zu entwickeln, die über eine stimuli-responsive Aktivierung hinaus funktionieren. In einem neuen Bericht in Science Advances haben Yang Yang und ein Forschungsteam im Center for Bioinspired Energy Science der Northwestern University in den USA foto- und elektroaktivierende Hydrogele entwickelt, um Fracht zu erfassen und abzuliefern und Hindernissen bei der Rückkehr auszuweichen. 

Dazu verwendeten sie zwei Spiropiranmonomere (photoschaltbares Material) im Hydrogel zur photoregulierten Ladungsumkehr und autonomen Verhaltensweisen unter einem konstanten elektrischen Feld. Die foto- und elektroaktiven Materialien konnten autonom Aufgaben basierend auf konstanten externen Reizen durchführen, um intelligente Materialien auf molekularer Ebene zu entwickeln.

Weiche Materialien mit lebensähnlicher Funktionalität haben vielversprechende Anwendungen als intelligente, robotische Materialien in komplexen dynamischen Umgebungen mit Bedeutung für Mensch-Maschine-Schnittstellen und biomedizinische Geräte. Yang und Kollegen entwickelten ein foto- und elektroaktives Hydrogel, um Fracht einzufangen und abzuliefern, Hindernissen auszuweichen und zum Ausgangspunkt zurückzukehren, basierend auf konstantem Reiz von sichtbarem Licht und angelegter Elektrizität. Diese konstanten Bedingungen lieferten Energie, um das Hydrogel zu führen.

Das Forschungsteam integrierte kovalent Spiropirananteile mit unterschiedlichen Substituenten in die Konstruktionen, um die Nettoladung der weichen Materialien zu regulieren. Sie verwendeten Finite-Elemente-Simulationen, um das Design und die Bewegung der geladenen Hydrogele zu leiten und 3D-Oberflächenprofile zu konstruieren, um den dielektrophoretischen Effekt zu maximieren. Yang und das Team untersuchten die Bandbreite der elektroaktiven Fortbewegung und der Fotoaktuation in den Spiropiranhydrogelen. Geometrische Stabilität der Spiropirangele-Scheiben mit unterschiedlichen Durchmessern unter Lichteinwirkung. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.adi4566

Yang und Kollegen verwendeten zwei verschiedene Spiropiranmoleküle mit unterschiedlichen Nettoladungen. Sie synthetisierten jedes der Moleküle mit einer polymerisierbaren Methacrylatgruppe basierend auf vorhandenen Berichten.

Sie integrierten unterschiedliche Verhältnisse der Spiropiranmoleküle in N-Isopropylacrylamid-Polymerketten (PNIPAM) zur Bildung von Hydrogelen. In diesem Fall stimmten sie die Ladungsumkehrfunktionalitäten durch Copolymere der Spiropiran-Struktureinheiten ab, um das photoschaltbare Potenzial und die umkehrbaren Ladungsverhaltensweisen mit einstellbarer Ladung zu zeigen. Die Wissenschaftler stellten die Zeit zur Ladungsumkehr ein, indem sie das Verhältnis der beiden Spiropiranarten änderten, ohne die Schalt- und Erholungsgeschwindigkeiten zu ändern.

Basierend auf dem Ladungsumkehrverhalten der Polymere regelte das Team von Yang die elektroaktiven Hydrogele unter Verwendung eines Vernetzungsmittels.

Zunächst konnte das Team das Hydrogel positiv laden, um sich unter einem Gleichstromelektrischen Feld zur Kathode zu bewegen, wobei die positive Ladung von den Spiropiranmolekülen in das Hydrogelnetzwerk übertragen wurde. Danach machten die dauerhaft gebundenen Sulfonatgruppen an der Polymerkette die Nettoladung des Gebildes negativ, sodass das negativ geladene Hydrogel zurück zur Anode navigieren konnte. Autonome Hindernisvermeidung der Barrieren mit niedrigerem k und Rückkehrfunktion durch das dreigliedrige Hydrogelgebilde unter konstantem elektrischen Feld und Lichteinwirkung. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.adi4566

Das Team untersuchte die photoregulierte elektroaktive Bewegungsgeschwindigkeit der Hydrogelscheiben über mehrere Licht-Dunkel-Zyklen, um ihre Bewegungsgeschwindigkeit zu untersuchen, und bestimmte die Beziehung zwischen der Ladung und der Geschwindigkeit der Hydrogelscheiben. Dies basierte auf dem Gleichgewicht zwischen der elektrostatischen Kraft und dem hydrodynamischen Strömungswiderstand, wobei eine höhere angelegte Spannung und ein größerer Durchmesser der Hydrogelscheiben eine höhere Bewegungsgeschwindigkeit lieferten. Solche polymeren Geräte eignen sich gut, um Fracht autonom zu erfassen und abzuliefern.

Yang und Kollegen untersuchten das Potenzial zur Frachtzustellung der Konstruktionen, indem sie einfache, scheibenförmige Spiropiran-PNIPAM-Hydrogele und kugelförmige Konstruktionen mit darin eingebetteten Nanopartikeln als Fracht entwickelten. Die starke dielektrophoretische Kraft ermöglichte den Materialien die autonome Jagd und das Aufnehmen von Funktionen.

Based on simulations, Yang and colleagues formed a 3-arm spiropyran PNIPAM hydrogel object using photoinitiated free radical polymerization with superior capture capability of the cantilever arms. When uncharged, the electric field gradient around the hydrogel vanished, enabling autonomous cargo release during charge reversal. The cargo release also occurred by turning off the electric field.

The research team showed how materials with a high dielectric constant induced an attractive electrophoretic force, and materials with a lower dielectric constant exerted a repulsive electrophoretic force on the adjacent charged hydrogel object.

Using finite element calculations, they showed the possibility of low dielectric constants to guide the charged hydrogel through obstacles. Under constant stimuli of the electric field and light irradiation, the hydrogel automatically bypassed barriers and traveled back after charge reversal, without human intervention.

In this way, Yang and colleagues designed a photo- and electroactive hydrogel that can cargo capture and deliver, as well as avoid obstacles under constant external stimuli. The scientists used two different ratios of spiropyran moieties in the hydrogel and facilitated the net charge in the chemically random network to be tunable under irradiation with blue light. This enabled photoregulated, electroactive motion with autonomous behavior under the direction of light and electricity.

The autonomous soft matter products elegantly captured and delivered cargo while avoiding obstacles with applications suited for scenarios to ensure the safety of monitoring a situation from afar—for instance, where human intervention is impractical. These new biomaterials with autonomous functionality can be resourcefully engineered using environmentally sensitive electrostatic interactions and photoactuation in soft materials.

Anne Helene Gelebart et al, Making waves in a photoactive polymer film, Nature (2017). DOI: 10.1038/nature22987

Journal information: Science Advances , Nature

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