La locomotion de l'hydrogel régulée par la lumière et les champs électriques.

22 août 2023 fonctionnalité

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par Thamarasee Jeewandara , Phys.org

Les experts en matériaux cherchent à développer des matériaux autonomes qui fonctionnent au-delà de l'activation sensible à un stimulus. Dans un nouveau rapport publié dans Science Advances, Yang Yang et une équipe de recherche du Center for Bioinspired Energy Science de l'université Northwestern, aux États-Unis, ont développé des hydrogels activés par la lumière et l'électricité pour capturer et transporter des cargaisons, et éviter les obstacles au retour. 

Pour cela, ils ont utilisé deux monomères de spiropyran (matériaux photoswitchables) dans l'hydrogel pour inverser la charge de manière photorégulée et pour permettre des comportements autonomes dans un champ électrique constant. Les matériaux photo-électro-actifs pouvaient effectuer des tâches de manière autonome en fonction de stimuli externes constants pour développer des matériaux intelligents à l'échelle moléculaire.

Les matériaux souples avec une fonctionnalité semblable à celle d'un organisme vivant présentent des applications prometteuses en tant que matériaux robotiques intelligents dans des environnements dynamiques complexes, avec une importance dans les interfaces homme-machine et les dispositifs biomédicaux. Yang et ses collègues ont conçu un hydrogel activé par la lumière et l'électricité pour capturer et transporter des cargaisons, éviter les obstacles et revenir à son point de départ, en fonction de stimuli constants de lumière visible et d'électricité appliquée. Ces conditions constantes ont fourni de l'énergie pour guider l'hydrogel.

L'équipe de recherche a intégré de manière covalente des fonctions de spiropyran avec des substituants variables dans les structures pour réguler la charge nette des matériaux souples. Ils ont utilisé des simulations par éléments finis pour guider la conception et le mouvement des hydrogels chargés et pour créer des profils de surface en 3D afin de maximiser l'effet diélectrophorétique. Yang et l'équipe ont ensuite étudié plus en détail le champ d'application de la locomotion électroactive et de la photoactivation des hydrogels de spiropyran.

Stabilité géométrique des disques d'hydrogel de spiropyran de différents diamètres sous irradiation lumineuse. Crédit : Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.adi4566

Yang et ses collègues ont utilisé deux molécules différentes de spiropyran avec des charges nettes différentes. Ils ont synthétisé chacune des molécules avec un groupe méthacrylate polymérisable en se basant sur des rapports existants.

Ils ont incorporé différents rapports des molécules de spiropyran dans des chaînes polymères de N-isopropylacrylamide (PNIPAM) pour former des hydrogels. Dans ce cas, ils ont ajusté les fonctionnalités d'inversion de charge en utilisant des copolymères des unités structurales de spiropyran pour montrer un potentiel photoswitchable et des comportements de charge réversibles avec une charge réglable. Les scientifiques ont réglé le temps d'inversion de charge en changeant le rapport des deux moieties de spiropyran, sans changer les taux de commutation et de récupération.

En se basant sur le comportement d'inversion de charge des polymères, l'équipe de Yang a photorégulé les hydrogels électroactifs en les préparant avec un agent de réticulation.

Initialement, l'équipe pouvait charger positivement l'hydrogel pour le déplacer vers la cathode sous un champ électrique en courant direct, où la charge positive était transférée des moités de spiropyran dans le réseau de l'hydrogel. Ensuite, les groupes sulfonate liés de manière permanente à la chaîne polymère rendaient la charge nette de la structure négative, permettant ainsi à l'hydrogel chargé négativement de revenir à l'anode.

Évitement autonome des obstacles des barrières à faible constante diélectrique et fonction de retour par l'objet à trois bras en hydrogel sous champ électrique constant et irradiation lumineuse. Crédit : Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.adi4566

L'équipe a étudié les vitesses de locomotion électroactive photorégulée des disques d'hydrogel sur plusieurs cycles lumière-obscurité pour examiner leur vitesse de locomotion, et a déterminé la relation entre la charge et la vitesse des disques d'hydrogel. Cela était basé sur l'équilibre entre la force électrostatique et la force de traînée hydrodynamique, où une tension appliquée plus élevée et un plus grand diamètre des disques d'hydrogel entraînaient une vitesse de locomotion plus élevée. De tels dispositifs polymériques sont bien adaptés pour capturer et transporter des cargaisons par chasse autonome.

Yang et ses collègues ont exploré le potentiel de transport de cargaisons des structures en concevant des hydrogels à base de spiropyran-PNIPAM en forme de disques et des constituants en forme de sphère intégrés avec des nanoparticules. La force diélectrophorétique forte a permis aux matériaux d'effectuer des fonctions de chasse et de ramassage autonomes.

Based on simulations, Yang and colleagues formed a 3-arm spiropyran PNIPAM hydrogel object using photoinitiated free radical polymerization with superior capture capability of the cantilever arms. When uncharged, the electric field gradient around the hydrogel vanished, enabling autonomous cargo release during charge reversal. The cargo release also occurred by turning off the electric field.

The research team showed how materials with a high dielectric constant induced an attractive electrophoretic force, and materials with a lower dielectric constant exerted a repulsive electrophoretic force on the adjacent charged hydrogel object.

Using finite element calculations, they showed the possibility of low dielectric constants to guide the charged hydrogel through obstacles. Under constant stimuli of the electric field and light irradiation, the hydrogel automatically bypassed barriers and traveled back after charge reversal, without human intervention.

In this way, Yang and colleagues designed a photo- and electroactive hydrogel that can cargo capture and deliver, as well as avoid obstacles under constant external stimuli. The scientists used two different ratios of spiropyran moieties in the hydrogel and facilitated the net charge in the chemically random network to be tunable under irradiation with blue light. This enabled photoregulated, electroactive motion with autonomous behavior under the direction of light and electricity.

The autonomous soft matter products elegantly captured and delivered cargo while avoiding obstacles with applications suited for scenarios to ensure the safety of monitoring a situation from afar—for instance, where human intervention is impractical. These new biomaterials with autonomous functionality can be resourcefully engineered using environmentally sensitive electrostatic interactions and photoactuation in soft materials.

Anne Helene Gelebart et al, Making waves in a photoactive polymer film, Nature (2017). DOI: 10.1038/nature22987

Journal information: Science Advances , Nature

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