Atomaire 'GPS': Quantum Materiaaltransities Vastgelegd in Allereerste Atomaire Films

Wetenschappers van Brookhaven hebben hun nieuwe ultrasnelle pair distribution function (uf-PDF) techniek gebruikt om de overgang van een kwantummateriaal naar een eerder onontdekte materiaalfase te onderzoeken. Het bovenstaande schema laat zien hoe de absorptie van een laserfoton een kleine verandering initieert die zich in de loop van de tijd door het materiaal verspreidt, in plaats van het hele materiaal onmiddellijk te veranderen. Credit: Jack Griffiths/Brookhaven National Laboratory

Wetenschappers hebben een techniek ontwikkeld om atomaire films te creëren die de overgang van een kwantummateriaal van isolator naar metaal laten zien, waarbij een nieuwe materiaalfase wordt ontdekt en het begrip van materiële eigenschappen wordt bevorderd met belangrijke implicaties voor materiaalontwerp.

Wetenschappers van het Amerikaanse ministerie van Energie's Brookhaven National Laboratory hebben voor het eerst atomaire films gemaakt die laten zien hoe atomen lokaal worden herschikt binnen een kwantummateriaal wanneer het overgaat van een isolator naar een metaal. Met behulp van deze films hebben de onderzoekers een nieuwe materiaalfase ontdekt die een jarenlange wetenschappelijke discussie beslecht en die het ontwerp van nieuwe overgangsmaterialen met commerciële toepassingen kan vergemakkelijken.

Dit onderzoek, recent gepubliceerd in Nature Materials, markeert een methodologische prestatie; de onderzoekers toonden aan dat een materiaalkarakteriseringstechniek genaamd pair distribution function (PDF) analyse haalbaar is - en succesvol - op X-ray free-electron laser (XFEL) faciliteiten. PDF wordt typisch toegepast voor synchrotron lichtbron-experimenten, waarbij monsters worden gebombardeerd met pulsen van X-stralen. Door te bestuderen hoe X-stralendiffractiepatronen veranderen na interactie met materialen, kunnen wetenschappers de eigenschappen van die materialen beter begrijpen. Maar deze experimenten worden beperkt door de kortste X-ray pulsen die kunnen worden gegenereerd.

“Het is net als bij de sluitertijd van een camera,” legt Jack Griffiths, mede-hoofdauteur van het artikel, uit. “Als je een foto maakt van iets dat sneller verandert dan de sluitertijd van je camera, zal je foto onscherp zijn. Net als bij een snelle sluitertijd, helpen kortere X-ray pulsen ons om snel veranderende materialen gedetailleerder te bekijken.” Griffiths was een postdoctoraal onderzoeker in de X-ray Scattering Group binnen de Afdeling Condensed Matter Physics & Materials Science van Brookhaven's toen het onderzoek werd uitgevoerd en is nu postdoctoraal onderzoeker bij de National Synchrotron Light Source II (NSLS-II), een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit bij Brookhaven Lab.

Synchrotron lichtbronnen zijn uitstekend geschikt voor het karakteriseren van materialen die niet veranderen of materialen die veranderen over minuten tot uren, zoals batterijen die worden opgeladen en ontladen. Maar deze groep wetenschappers wilden materiaalveranderingen op picoseconde tijdschalen observeren.

“Het is moeilijk voor te stellen hoe snel een picoseconde eigenlijk is,” zei Griffiths. In één seconde kan licht zeven en een half keer rond de aarde reizen. Maar in een picoseconde kan licht slechts een derde van een millimeter afleggen. “De tijdschalen zijn bijna onvergelijkbaar.”

Dus, de wetenschappers brachten de PDF-techniek naar een XFEL genaamd de Linac Coherent Light Source (LCLS), een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit bij DOE's SLAC National Accelerator Laboratory die ongelooflijk heldere en korte pulsen van X-stralen genereert.

“Wanneer je iets voor de eerste keer doet, is er altijd dit aspect van het onbekende. Het kan zenuwslopend zijn, maar ook erg spannend,” zei Emil Bozin, de andere mede-hoofdauteur en een fysicus in de CMPMS X-ray Scattering Group. “We kenden de kern beperkingen van het brengen van PDF naar een XFEL, maar we wisten niet echt wat we konden verwachten.”

Studieco-auteur Simon Billinge, die een gezamenlijke aanstelling heeft bij Brookhaven Lab en de Columbia University. Credit: Timothy Lee/Columbia Engineering

Met de snelle "sluitertijd" van LCLS konden de wetenschappers films maken die atoombewegingen verduidelijken, zoals die welke plaatsvonden toen hun kwantummateriaalmonster overging tussen een metaal en een isolator.

“Ik was gewoon weggeblazen door hoe goed het werkte,” zei Simon Billinge, een fysicus in de X-ray Scattering Group en een professor aan de School of Engineering and Applied Science van de Columbia University.

“Het is vergelijkbaar met het nodig hebben van een navigatie-app,” voegde Billinge toe. “Je weet waar je nu bent en wat je bestemming is, maar je hebt de app nodig om je een route of een paar route-opties te geven. Ultrafast PDF was onze navigatie-app."

Het begrijpen van deze atomaire routes is een belangrijke eerste stap voor het ontwerpen van overgangsmaterialen met tal van toepassingen in de informatica, chemie en energieopslag. Zodra wetenschappers begrijpen hoe de materialen overgaan, kunnen ze de atomaire routes vervolgens manipuleren en materialen ontwerpen die geoptimaliseerd zijn voor commerciële toepassingen. Computergeheugenmaterialen bijvoorbeeld, gaan over naar een andere fase wanneer een bestand wordt opgeslagen. In dit geval is het belangrijk om materialen te hebben die niet veel energie vereisen om van fase te veranderen. Maar ze moeten ook bestand zijn tegen ongewenst fasewisselingen en gegevenscorruptie gedurende lange perioden van tijd.

Het onderzoeksteam van Brookhaven Lab (van links naar rechts): Longlong Wu, Ian Robinson, Jack Griffiths, Emil Bozin en Mark Dean. Credit: Kevin Coughlin/Brookhaven National Laboratory

“Het aan de praat krijgen van PDF met een XFEL was het resultaat van een enorme organisatorische inspanning,” zei Ian Robinson, de leider van de Röntgendiffractiegroep bij Brookhaven Lab en hoogleraar aan het London Centre for Nanotechnology aan University College London (UCL). Robinson merkte bijvoorbeeld op: “we hebben nauw samengewerkt met Sébastien Boutet en Vincent Esposito van LCLS om te bepalen dat de Macromolecular Femtosecond Crystallography (MFX) beamlines het meest veelbelovend waren voor de PDF- techniek."

Het team omvatte ook natuurkundigen van Columbia University, University of Wisconsin, Madison, DOE's Argonne National Laboratory en het Science and Technology Facilities Council van het Verenigd Koninkrijk.

Met hun succesvolle proof-of-principle-experimenten waren de onderzoekers enthousiast om een andere fasovergang van het kwantummateriaal te onderzoeken, dat wetenschappers bestuderen als een “model” voor andere nuttige materialen. En de excitatie van het materiaal met een laserpuls leidde tot een spannende ontdekking.

Net als de overgang van isolator naar metaal van dit kwantummateriaal, worden sommige materiaalovergangen gestuurd door veranderingen in temperatuur, druk of magnetisch veld. Maar omdat deze omgevingsveranderingen natuurlijk of onbedoeld kunnen optreden, kunnen ze onbetrouwbaar zijn voor sommige toepassingen. Als het om informatica gaat, is het belangrijk dat de materialen die verantwoordelijk zijn voor het opslaan van bestanden niet van fase veranderen alleen omdat een kamer te heet of te koud wordt.

Dus, de onderzoekers keken naar “niet-evenwichtige” overgangen, een verandering van de materiaaltoestand veroorzaakt door een betrouwbare en gecontroleerde trigger. In dit geval hebben ze het kwantummateriaal gezoet met een laserpuls.

Ook al verstoorde het laserlicht maar een paar atomen, reageerden de buren van die atomen op de verandering. En vervolgens voelden de buren van de buren de impact, totdat de lokale verandering zich door het hele kwantummateriaal had verspreid.

“Het was net als hoe een aardbeving op de oceaanbodem een beetje water kan verstoren en een golf kan creëren die uiteindelijk de rand van de oceaan bereikt,” voegde Billinge toe.

Met behulp van ultrafast PDF, observeerden de onderzoekers nauwgezet de atoombeweging terwijl het monster werd gebombardeerd met laserpulsen. En voor het eerst observeerden ze rechtstreeks dat het kwantummateriaal overgaat naar een nieuwe staat die nog niet was geïdentificeerd.

“Dit was als het ontdekken van een nieuwe, verborgen fase van materie die ontoegankelijk is tijdens evenwichtsfasentransities,” zei Bozin.

De ontdekking van de wetenschappers droeg bij aan een jarenlang debat over wat er echt gebeurt wanneer bepaalde kwantummateriaal worden opgewonden door een laser; het is niet alleen verwarmen van het materiaal, maar eerder de vorming van een voorbijgaande “metastabiele” tussenstaat.

Interessant genoeg was het materiaal gedurende tientallen picoseconden verstoord, “hoewel het begon en eindigde in een geordende toestand,” zei Griffiths.

Robinson voegde toe: “De ontdekking van een voorbijgaande toestand vertegenwoordigt een nieuwe fase van het materiaal, die slechts voor een korte tijd leeft. Dit is een belangrijk teken dat een nog niet ontdekt, volledig stabiel materiaal in een nabijgelegen samenstelling kan liggen."

Wetenschappers staan te popelen om deze “verborgen” materialen te ontdekken. Maar ze willen ook het volledige potentieel van de nieuwe ultrafast PDF-techniek benutten.

“Er zijn verschillende vormen van complexe fasewisselingen die plaatsvinden in kwantummateriaal, en we van plan zijn om ze te verkennen met ultrafast PDF,” zei Bozin. “Het begrijpen van deze fase-overgangen kan de ontwikkeling van commerciële materialen vergemakkelijken. Maar de wetenschappelijke gemeenschap kan de techniek ook gebruiken om fundamentele natuurkundevragen te beantwoorden, ultrakorte fenomenen te verkennen en betere supergeleiders te bouwen.”

Hij voegde toe: “Hoewel we vragen hebben beantwoord over materiële overgangsroute, lijkt het erop alsof we eerder een deur hebben geopend dan gesloten.”

Zoals dit project, zullen toekomstige projecten niet succesvol zijn zonder multidisciplinaire samenwerking.

“We hebben niet alleen gebruik gemaakt van de LCLS-faciliteiten bij SLAC,” legde Billinge uit. “De mensen daar waren ook essentieel om van ultrafast PDF een succes te maken.”

Het team van Brookhaven is klaar om de ultrasnelle PDF-techniek te optimaliseren, vooral nu LCLS wordt geüpgraded naar LCLS-II-HE, waardoor nog hogere resolutie moleculaire films mogelijk worden.

"Er is internationale interesse om van dit een routine en succesvolle techniek te maken," zei Bozin. "En we kijken ernaar uit om daar deel van uit te maken."

Referentie: "Het oplossen van lengteschaal-afhankelijke voorbijgaande wanorde door een ultrasnelle faseovergang" door Jack Griffiths, Ana F. Suzana, Longlong Wu, Samuel D. Marks, Vincent Esposito, Sébastien Boutet, Paul G. Evans, J. F. Mitchell, Mark P. M. Dean, David A. Keen, Ian Robinson, Simon J. L. Billinge en Emil S. Bozin, 15 juli 2024, Nature Materials. DOI: 10.1038/s41563-024-01974-1

Monsterbereiding vond plaats bij het Center for Functional Nanomaterials, een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit bij Brookhaven Lab. Aanvullende metingen werden verricht bij de Advanced Photon Source, een DOE Office of Science gebruikersfaciliteit bij Argonne.

Dit werk werd voornamelijk ondersteund door het DOE Office of Science.