Nouveaux photocatalyseurs hybrides pour la division de l'eau avec une efficacité quantique interne supérieure à 100%

5 mai 2023 caractéristique

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par Ingrid Fadelli, Tech Xplore

Comme l'hydrogène à l'intérieur des piles à combustible peut générer de l'énergie électrique, des méthodes évolutives pour diviser l'eau de manière fiable en hydrogène et en oxygène pourraient avoir des implications précieuses pour l'industrie de l'énergie. Ces méthodes pourraient aider à produire de grandes quantités d'hydrogène pour des solutions énergétiques plus durables, contribuant ainsi à réduire les émissions de gaz à effet de serre sur Terre.

Une approche pour diviser les molécules d'eau en hydrogène et en oxygène nécessite l'utilisation de photocatalyseurs, des matériaux qui peuvent absorber la lumière et utiliser son énergie pour initier des réactions chimiques. Cette approche consiste essentiellement à irradier ces matériaux avec de la lumière, déclenchant la réaction par laquelle les molécules d'eau deviennent de l'hydrogène et de l'oxygène.

Des chercheurs de l'Université polytechnique du Nord-Ouest en Chine ont récemment présenté de nouveaux photocatalyseurs hybrides qui présentent une efficacité quantique interne remarquable supérieure à 100%. Ces matériaux, présentés dans un article dans Nature Energy, se sont révélés surmontant certains des défauts des systèmes photocatalytiques proposés précédemment pour les processus de division de l'eau.

"Au cours de la dernière décennie, les chercheurs ont fait de nombreuses tentatives pour atteindre une efficacité solaire-à-hydrogène de plus de 10%, qui est une efficacité concurrentielle sur le marché de l'hydrogène", a déclaré au Tech Xplore le Dr Xuanhua Li, l'un des chercheurs qui a mené l'étude. "Pour atteindre ce but, l'efficacité quantique interne (le rapport entre le nombre de photons incidents absorbés et le double de la quantité d'hydrogène produit) du photocatalyseur lors de la réaction de division de l'eau par photocatalyse doit atteindre une valeur modérément élevée (idéalement > 100%) sur une large gamme de longueurs d'onde d'excitation."

Plusieurs études passées ont tenté de concevoir des stratégies utiles pour améliorer l'efficacité quantique des photocatalyseurs et des dispositifs photoélectriques, car la plupart des efficacités précédemment signalées étaient insuffisantes pour permettre l'utilisation généralisée de processus de division de l'eau. Une stratégie qui s'est révélée particulièrement prometteuse consiste à tirer parti de l'effet de génération de multiples excitons (MEG), dans lequel un point quantique de nanocristal absorbe un seul photon pour générer de multiples excitons.

"Par exemple, une étude a montré que l'efficacité quantique des nanocristaux de plomb-sel augmente approximativement linéairement avec l'énergie de pompage photonique et présente une efficacité quantique maximale allant jusqu'à 700%", a expliqué le Dr Li. "Comme le montrent des travaux antérieurs, le dépôt des points quantiques PbS sur le dessus de l'oxyde d'étain dopé au fluorure / TiO2 par une approche couche par couche peut atteindre un IQE qui dépasse 100% dans les cellules photoélectrochimiques pour la génération d'hydrogène. Cependant, par rapport aux dispositifs photoélectriques, les démonstrations de l'effet MEG sont encore rares dans les systèmes de division d'eau photocatalytique particulaire en raison du processus d'ajout d'énergie électrique à l'énergie d'hydrogène."

L'objectif clé du travail récent du Dr Li et de ses collègues était de concevoir de nouveaux photocatalyseurs pour une division efficace de l'eau qui utilisent l'effet MEG. Leur espoir était que l'efficacité quantique interne de ces matériaux dépasserait 100%, ce qui en ferait une solution viable pour la production évolutive d'hydrogène.

Pour construire ces photocatalyseurs efficaces, les chercheurs ont dû construire un champ électrique intégré interfacial fort et un état de piégeage interfacial. Cela fournirait à son tour une force motrice suffisante pour utiliser l'effet de génération de multiples excitons (MEG) dans la division de l'eau photocatalytique.

"Nous avons développé des photocatalyseurs hybrides comprenant des points quantiques de CdTe et In2S3 dopé au V (CdTe / V-In2S3)", a déclaré le Dr Li. "En particulier, l'augmentation de la taille des points quantiques et de la teneur en dopant V entraîne un décalage vers le bas du niveau de Fermi des points quantiques de CdTe et vers le haut de celui de V-In2S3, résultant en une augmentation de la différence de niveau de Fermi et donc une augmentation de 14,14 fois de l'intensité du champ électrique intégré à l'interface CdTe / V-In2S3. Pendant ce temps, un état interfacial composé des orbitales In 5s et S 3p à l'interface CdTe / V-In2S3 est généré."

The excitation of a CdTe quantum dot in the team's photocatalyst during the photocatalytic process results in the generation of a hot electron and a hole. Driven by the materials' built-in electric field, the hot electron in the conduction band of the CdTe quantum dot is transported from CdTe to V-In2S3 and ultimately trapped at the CdTe/V-In2S3 interface, in an interfacial state made up of In 5s and S 3p orbitals.

'Unlike traditional photocatalyst, the strong built-in electric field and interfacial state at the CdTe/V-In2S3 interface slow the relaxation rate of the hot electrons, enabling hot electrons with sufficient excess energy to undergo MEG,' Dr. Li said. 'Ultimately, the photocatalyst exhibits an internal quantum efficiency of about 114% at an excitation wavelength of 350 nm, which to our knowledge is the highest value among reported photocatalysts for overall water splitting. Our optimization of the interfacial built-in electric field and interfacial state, paves a way for the effective utilization of MEG in photocatalytic water splitting.'

In initial evaluations, the hybrid photocatalysts designed by this team of researchers achieved very promising results, exhibiting higher internal quantum efficiencies than all previously proposed photocatalysts for water splitting. In the future, this recent work could pave the way for the large-scale implementation of photocatalytic water splitting.

The design strategy presented by Dr. Li and his colleagues also opens new possibilities for the design of photocatalytic devices that operate in the MEG regime. This could soon lead to the development of additional materials and solutions with increasingly high quantum and solar-to-hydrogen efficiencies, which could further promote the use of solar energy to produce hydrogen.

'It should be noted that the photocatalytic overall water splitting ability of CdTe/V-In2S3 might be limited by the competition for light absorption between V-In2S3 and the CdTe quantum dots,' Dr. Li added. 'Moreover, achieving high quantum efficiency over a wide range of wavelengths is crucial to1advancing the practicality of this technology. To further advance this research, we aim to develop more efficient photocatalysts with larger built-in electric field intensities and multiple valence band interfacial states, such as by constructing a Janus structure.'

In their next studies, Dr. Li and his colleagues also plan to create new non-MEG/MEG heterojunctions with a broad absorption range. By combining wavelength-complementary MEG components with non-MEG components, they hope to further improve the photocatalysts' overall performance.

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