Nuevos fotocatalizadores híbridos para la separación de agua con una eficiencia cuántica interna superior al 100%

5 de mayo de 2023 característica

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por Ingrid Fadelli , Tech Xplore

Como el hidrógeno en las celdas de combustible puede generar energía eléctrica, los métodos escalables para dividir el agua de manera confiable en hidrógeno y oxígeno podrían tener valiosas implicaciones para la industria energética. Estos métodos podrían ayudar a producir grandes cantidades de hidrógeno para soluciones de energía más sostenibles, ayudando a reducir las emisiones de gases de efecto invernadero en la Tierra.

Una de las técnicas para dividir las moléculas de agua en hidrógeno y oxígeno requiere del uso de fotocatalizadores, materiales que pueden absorber la luz y usar su energía para iniciar reacciones químicas. Esta técnica básicamente implica irradiar estos materiales con luz, desencadenando la reacción a través de la cual las moléculas de agua se convierten en hidrógeno y oxígeno.

Investigadores de la Universidad Politécnica del Noroeste de China recientemente presentaron nuevos fotocatalizadores híbridos que exhiben una eficiencia cuántica interna notable por encima del 100%. Estos materiales, presentados en un artículo en Nature Energy, se encontraron que superan algunas de las deficiencias de los sistemas fotocatalíticos propuestos anteriormente para los procesos de separación de agua.

'En la última década, los investigadores han hecho numerosos intentos para lograr una eficiencia de conversión solar a hidrógeno de más del 10%, que es una eficiencia de referencia competitiva en el mercado del hidrógeno', dijo a Tech Xplore el Dr. Xuanhua Li, uno de los investigadores que realizó el estudio.

'Para lograr este objetivo, la eficiencia cuántica interna (la relación entre el número de fotones incidentes absorbidos y la cantidad de hidrógeno producido) del fotocatalizador durante la reacción de separación de agua fotocatalítica debe alcanzar un valor moderadamente alto (idealmente >100%) en un amplio rango de longitudes de onda de excitación.'

Varios estudios pasados ​​han intentado idear estrategias útiles para mejorar la eficiencia cuántica de los fotocatalizadores y dispositivos fotoeléctricos, ya que la mayoría de las eficiencias informadas anteriormente eran insuficientes para permitir el uso generalizado de los procesos de separación de agua. Una estrategia que se encontró particularmente prometedora aprovecha el llamado efecto de generación de múltiples excitones (MEG), en el que un punto cuántico de nanocristal absorbe un solo fotón para generar varios excitones.

'Por ejemplo, un estudio mostró que la eficiencia cuántica de los nanocristales de plomo aumenta aproximadamente de manera lineal con la energía de fotón de bombeo y muestra una eficiencia cuántica máxima de hasta el 700%', explicó el Dr. Li. 'Como se muestra en trabajos previos, la deposición de los puntos cuánticos de PbS sobre la parte superior de óxido de estaño dopado con fluoruro/TiO2 a través de un enfoque capa por capa puede lograr una eficiencia cuántica interna que supera el 100% en células fotoelectroquímicas para la generación de hidrógeno. Sin embargo, en comparación con los dispositivos fotoeléctricos, las demostraciones del efecto MEG son aún escasas en el sistema fotocatalítico de separación de agua de partículas debido al proceso de adición de energía eléctrica a energía de hidrógeno.'

El objetivo principal del trabajo reciente del Dr. Li y sus colegas era diseñar nuevos fotocatalizadores para una separación de agua eficiente que utilice el efecto MEG. Su esperanza era que la eficiencia cuántica interna de estos materiales supere el 100%, convirtiéndolos en una solución viable para la producción escalable de hidrógeno.

Para construir estos fotocatalizadores eficientes, los investigadores tuvieron que construir un fuerte campo eléctrico insertado interfacial y un estado de atrapamiento interfacial. Esto a su vez proporcionaría una fuerza motriz suficiente para que ellos utilizaran el efecto de generación de múltiples excitones (MEG) en la separación de agua fotocatalítica.

'Desarrollamos fotocatalizadores híbridos que comprenden puntos cuánticos de CdTe y V-dopado In2S3 (CdTe/V-In2S3)', dijo el Dr. Li. 'Específicamente, aumentar el tamaño de los puntos cuánticos y el contenido de dopante V lleva a una disminución en el nivel de Fermi de los puntos cuánticos de CdTe y un aumento en el de V-In2S3, lo que resulta en un aumento en la diferencia de niveles de Fermi y, por lo tanto, un aumento de 14.14 veces en la intensidad del campo eléctrico integrado en la interfaz CdTe/V-In2S3. Mientras tanto, un estado interfacial compuesto por orbitales de In 5s y S 3p en la interfaz CdTe/V-In2S3 se genera'.

The excitation of a CdTe quantum dot in the team's photocatalyst during the photocatalytic process results in the generation of a hot electron and a hole. Driven by the materials' built-in electric field, the hot electron in the conduction band of the CdTe quantum dot is transported from CdTe to V-In2S3 and ultimately trapped at the CdTe/V-In2S3 interface, in an interfacial state made up of In 5s and S 3p orbitals.

'Unlike traditional photocatalyst, the strong built-in electric field and interfacial state at the CdTe/V-In2S3 interface slow the relaxation rate of the hot electrons, enabling hot electrons with sufficient excess energy to undergo MEG,' Dr. Li said. 'Ultimately, the photocatalyst exhibits an internal quantum efficiency of about 114% at an excitation wavelength of 350 nm, which to our knowledge is the highest value among reported photocatalysts for overall water splitting. Our optimization of the interfacial built-in electric field and interfacial state, paves a way for the effective utilization of MEG in photocatalytic water splitting.'

In initial evaluations, the hybrid photocatalysts designed by this team of researchers achieved very promising results, exhibiting higher internal quantum efficiencies than all previously proposed photocatalysts for water splitting. In the future, this recent work could pave the way for the large-scale implementation of photocatalytic water splitting.

The design strategy presented by Dr. Li and his colleagues also opens new possibilities for the design of photocatalytic devices that operate in the MEG regime. This could soon lead to the development of additional materials and solutions with increasingly high quantum and solar-to-hydrogen efficiencies, which could further promote the use of solar energy to produce hydrogen.

'It should be noted that the photocatalytic overall water splitting ability of CdTe/V-In2S3 might be limited by the competition for light absorption between V-In2S3 and the CdTe quantum dots,' Dr. Li added. 'Moreover, achieving high quantum efficiency over a wide range of wavelengths is crucial to1advancing the practicality of this technology. To further advance this research, we aim to develop more efficient photocatalysts with larger built-in electric field intensities and multiple valence band interfacial states, such as by constructing a Janus structure.'

In their next studies, Dr. Li and his colleagues also plan to create new non-MEG/MEG heterojunctions with a broad absorption range. By combining wavelength-complementary MEG components with non-MEG components, they hope to further improve the photocatalysts' overall performance.

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